全固態(tài)鋰電池具備高安全性和高能量密度的特點，有望成為超越傳統(tǒng)液態(tài)鋰離子電池的下一代電池技術(shù)。而電極材料(包括正極和負極)與固態(tài)電解質(zhì)的界面不穩(wěn)定性阻礙了固態(tài)電池的發(fā)展。因此，探討正極/固態(tài)電解質(zhì)界面不穩(wěn)定性誘發(fā)的電池材料失效機制，對于優(yōu)化設(shè)計全固態(tài)電池材料具有重要意義。

近日，中國科學(xué)院金屬研究所沈陽材料科學(xué)國家研究中心材料結(jié)構(gòu)與缺陷研究部研究員王春陽，聯(lián)合美國加利福尼亞大學(xué)爾灣分校教授忻獲麟團隊，基于前期關(guān)于液態(tài)鋰電正極材料失效機制的研究成果，在全固態(tài)電池正極材料的失效機制研究方面取得進展。該團隊利用人工智能輔助的透射電鏡技術(shù)揭示了全固態(tài)鋰電層狀氧化物正極材料的原子尺度結(jié)構(gòu)退化機制，并發(fā)現(xiàn)其與傳統(tǒng)液態(tài)電池中的退化機制具有顯著差別。

研究表明，全固態(tài)電池的晶格失氧和局部應(yīng)力耦合驅(qū)動的表面“晶格碎化”以及脫鋰誘發(fā)的剪切相變共同導(dǎo)致層狀氧化物的結(jié)構(gòu)性能退化。表面“晶格碎化”涉及納米級多晶巖鹽相的形成。這一失效模式在層狀氧化物正極材料中被發(fā)現(xiàn)。此外，該研究還發(fā)現(xiàn)了區(qū)別于傳統(tǒng)鋰離子電池中層狀正極的剪切界面新構(gòu)型和大尺寸O1相的形成。

上述成果拓展了層狀氧化物正極的相變退化理論，有望為全固態(tài)電池的正極材料和正極/電解質(zhì)界面優(yōu)化設(shè)計提供理論指導(dǎo)。

相關(guān)研究成果以Atomic Origin of Chemomechanical Failure of Layered Cathodes in All-Solid-State Batteries為題發(fā)表在《美國化學(xué)會志》(JACS)上。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02198

全固態(tài)鋰電池層狀氧化物正極的原子尺度失效機制