大連化物所實(shí)現(xiàn)甲醇制烯烴失活催化劑積碳定向轉(zhuǎn)化
甲醇制烯烴(MTO)是實(shí)現(xiàn)非石油資源轉(zhuǎn)化制取低碳烯烴的關(guān)鍵技術(shù)，自2010年在世界上首次工業(yè)化以來(lái)，已成為我國(guó)乙烯丙烯生產(chǎn)的重要方式之一。MTO反應(yīng)采用分子篩催化劑，反應(yīng)過(guò)程中催化劑因積碳而失活，工業(yè)過(guò)程中需對(duì)催化劑進(jìn)行頻繁再生以維持系統(tǒng)連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行。傳統(tǒng)的催化劑再生方式主要是利用空氣或氧氣燒除催化劑積碳恢復(fù)催化劑活性，這種方式不僅排放一定量的CO2，還限制了整個(gè)工藝碳原子利用率的進(jìn)一步提高。
研究人員對(duì)催化劑積碳物種的定向轉(zhuǎn)化機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)研究，通過(guò)理論計(jì)算、光譜表征以及與大連化物所子探針與熒光成像研究組研究員徐兆超團(tuán)隊(duì)合作進(jìn)行的超分辨結(jié)構(gòu)照明成像，發(fā)現(xiàn)SAPO-34分子篩中萘基烴池物種不僅有利于乙烯生成，而且具有較強(qiáng)的高溫穩(wěn)定性。為此，研究人員提出了采用水蒸氣在高溫下將失活催化劑上積碳定向轉(zhuǎn)化為活性萘基烴池物種的再生技術(shù)路線，使在催化劑活性恢復(fù)的同時(shí)再生催化劑上的低碳烯烴選擇性也得到大幅提高。研究人員在循環(huán)流化床反應(yīng)-再生中試裝置上驗(yàn)證了該技術(shù)，連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行結(jié)果表明，再生器氣相產(chǎn)物中可循環(huán)利用的合成氣成分(CO和H2)超過(guò)88%，CO2低于5%;反應(yīng)器中乙烯和丙烯選擇性可達(dá)到85%。該技術(shù)實(shí)現(xiàn)了通過(guò)再生來(lái)調(diào)控MTO反應(yīng)，進(jìn)一步提升了過(guò)程的經(jīng)濟(jì)性，降低了CO2排放，對(duì)MTO技術(shù)和產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展具有重要影響。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金“多相反應(yīng)過(guò)程中的介尺度機(jī)制及調(diào)控”重大研究計(jì)劃集成項(xiàng)目和大連化物所創(chuàng)新研究基金項(xiàng)目的支持。
