從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉,該校孫海定教授團隊、熊宇杰教授團隊聯(lián)合武漢大學(xué)劉勝院士團隊,通過創(chuàng)新設(shè)計一種晶圓級可制造的新型硅基氮化鎵納米線光電極結(jié)構(gòu),實現(xiàn)了高達10.36%的半電池太陽能制氫效率,并在高電流密度下穩(wěn)定產(chǎn)氫超過800小時,首次將光電極使用壽命從小于100小時的“小時級”推進至“月級”,成功突破傳統(tǒng)光電制氫裝置在效率和可靠性上的瓶頸,達到國際領(lǐng)先水平,為下一步規(guī)模化制氫應(yīng)用打下基礎(chǔ)。相關(guān)研究成果日前發(fā)表于《自然·通訊》。光電化學(xué)水分解是一種通過陽光和水直接轉(zhuǎn)化為綠色氫氣的技術(shù),已成為清潔能源領(lǐng)域的重要研究方向。在光電化學(xué)水分解中,光電極的催化活性和長期穩(wěn)定性是實現(xiàn)高效、可靠氫氣生產(chǎn)的關(guān)鍵。然而,許多傳統(tǒng)光電極材料如硅、金屬氧化物等易發(fā)生光腐蝕與化學(xué)腐蝕,并且催化劑與半導(dǎo)體界面結(jié)合弱,導(dǎo)致助催化劑脫落與催化活性衰減,從而限制了光電極的長期耐久性。針對這一挑戰(zhàn),團隊設(shè)計并制備了一種可大規(guī)模生產(chǎn)的新型一維/三維異質(zhì)異構(gòu)的光電極結(jié)構(gòu),由一維氮化鎵納米線陣列和三維硅太陽能電池襯底構(gòu)成,并首次通過一維氮化鎵極性晶面重構(gòu)策略,通過簡單的堿性刻蝕策略暴露出氮化鎵內(nèi)部的晶面,加載金納米顆粒作為助催化劑以此構(gòu)筑新型的助催化劑/半導(dǎo)體界面,在原子尺度上實現(xiàn)氮化物半導(dǎo)體與助催化劑的電子耦合。實驗數(shù)據(jù)印證了這一突破性設(shè)計的優(yōu)勢:器件在一個太陽光的照射下獲得10.36%的半電池太陽能制氫效率,而且在高電流密度下穩(wěn)定產(chǎn)氫超過800小時,首次將光電極使用壽命從“小時級”推進至“月級”。這一顯著提升的性能,主要得益于氮化鎵晶面與金納米顆粒之間的強耦合作用,不僅優(yōu)化了金納米顆粒的電子結(jié)構(gòu),提高了氫吸附自由能,進而增強了析氫反應(yīng)的催化活性,同時還提高了氮化鎵納米線表面對金納米顆粒的錨定能力,防止了反應(yīng)過程中金納米顆粒的脫落,避免催化活性衰減。
研究人員表示,這項研究有效解決了傳統(tǒng)三五族化合物半導(dǎo)體如氮化物等與助催化劑界面結(jié)合弱的共性難題,為改善三五族化合物半導(dǎo)體/助催化劑界面提供了一條簡單有效的途徑。所提出的晶面-催化劑界面調(diào)控策略顯著提升了光電極的催化活性和長期穩(wěn)定性,且可拓展至其他化合物半導(dǎo)體及催化反應(yīng)體系,為氮化物半導(dǎo)體在人工光合反應(yīng)中的廣泛應(yīng)用奠定了基礎(chǔ),有望在能源轉(zhuǎn)換領(lǐng)域發(fā)揮重要作用,為全球能源轉(zhuǎn)型和可持續(xù)發(fā)展提供強有力的技術(shù)支持。