近日,吉林大學材料科學與工程學院崔小強教授、鄭偉濤教授領導的科研團隊在析氫催化劑研究中取得重要進展,于11月19日在《自然-通訊》上發表了題為《Single-atom cobalt array bound to distorted 1T MoS2 with ensemble effect for hydrogen evolution catalysis》的研究成果,引起國內外關注。該論文第一作者為吉林大學材料科學與工程學院博士研究生祁琨,崔小強教授、郭少軍教授(北京大學)、鄭偉濤教授為共同通訊作者。
圖片摘自Nature Communications 10, 5231 (2019)
氫能作為一種零排放可再生能源越來越受到廣泛關注,電解水因其高效能量轉換而成為制氫最有效途徑之一,鉑(Pt)是性能最佳的析氫反應(HER)催化劑。然而,由于Pt的高成本和有限儲量限制了其大規模應用,急需開發可靠、高效、廉價的HER催化劑替代Pt,單原子催化劑提供了機遇。當金屬活性中心分散到單原子尺度時,急劇增大的表面自由能、量子尺寸效應、不飽和配位環境和金屬?載體的相互作用等特性將賦予單原子催化劑新奇性能。單原子催化劑最大挑戰為其低金屬原子負載密度,不可控團聚及金屬原子與載體間模糊相互作用關系,從而難以有效增強其催化性能。
該工作報導了一種新型單原子催化劑制備策略(assembly/leaching):先把鈷(Co)納米盤組裝到二維二硫化鉬(MoS2)上再浸出,獲得了在扭曲金屬相(1T)二硫化鉬上高負載量金屬鈷單原子陣列 (SA Co-D 1T MoS2)。在Co ND-MoS2納米復合材料中,晶格失配導致的應變和在Co與MoS2間形成Co-S共價鍵是實現MoS2從半導體2H相向畸變的金屬1T(D-1T)相轉變的關鍵。
圖片摘自Nature Communications 10, 5231 (2019)
SA Co-D 1T MoS2在酸性電解液中具有類Pt的HER活性,過電位僅為42 mV,Tafel斜率低至32 mVdec-1,且具有優異的電化學循環穩定性。其超高的活性源于單Co原子位點與在畸變MoS2的1T相的S位點,其間的協同作用使得SA Co-D 1T MoS2催化劑具有優異的HER活性。
這一研究得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金面上基金、吉林大學高層次科技創新團隊和吉林省長白山學者特聘教授等項目資助。該工作由吉林大學科研團隊與北京大學駱明川博士、郭少軍教授,北京中科院物理所張慶華博士、谷林研究員,北京中科院高壓物理所鄭黎榮研究員,上海中科院應用物理研究所馬靜遠研究員,美國布魯克海文國家實驗室劉萍教授共同合作完成。